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单原子催化剂（SACs）因其高原子效率、丰富的活性位点、优异的催化性能和低成本而受到广泛关注。然而，单金属原子的聚集和使用非活性添加剂将粉状的SAC贴在平面电极上，可能会降低活性位点的密度，减少对活性位点的电荷传输，从而抑制其性能。
近日，香港城市大学张文军教授通过一种通用策略合成了一系列金属-氮-碳单原子气凝胶（M-SAAs，M：Cu, Ni, Au, Ru），它将金属有机框架和碳气凝胶的优点完美结合，防止了单金属原子的团聚，克服了导电性差的问题。所制备的M-SAAs可以直接作为自支撑电极用于1,2-二氯乙烷（DCE）的电化学脱氯，并观察到其出色的活性和稳定性。此外，值得注意的是，具有丰富Cu-N4位点的Cu-SAA显示出446 µmol h−1的超高乙烯生产速率，选择性为99%，法拉第效率为64%。此外，作者还进行了理论计算以证明不同金属活性位点的选择性和活性。总体而言，这项工作提供了一个利用高效SACs的新策略，并对电化学脱氯反应的机制提供了深入的了解。
文章要点：
1. 这项工作通过使用金属有机框架（MOF）作为自模板，并采用定向冻铸策略，开发了一种通用的方法来制备一系列具有三维有序分层多孔结构的M-SAAs（M：Cu，Ni，Au和Ru），仅仅通过改变金属前体就成功获得了不同的M-SAA。
2. 在这种方法中，MOF和碳气凝胶的结构优势得到了完美结合，该策略不仅可以防止单一金属原子的聚集，而且还可以克服由粘结剂引起的导电性差的问题。
3. 所制备的M-SAA当用作DCE电化学脱氯反应（DCE-EDR）的自支撑电极时，表现出良好的电化学性能，其中具有丰富Cu-N4位点的Cu-SAA显示了迄今为止所报道的最高的乙烯生产速率（PR，446 µmol h-1）和法拉第效率（FE，64%），以及99%的优良选择性。
4. 理论计算表明，M-N4位点主要有利于乙烯的生产，而M-N3位点则有利于氯乙烯的形成；而且其中Cu-N4和Cu-N3位点分别对乙烯和氯乙烯显示出最低的能量屏障。
5. 这项工作为制备稳定和高效的SAC提供了一种新的通用方法，以用于电催化应用，Cu-SAA电化学脱氯的优越性能显示了这种方法在开发新的电催化剂以推动EDR技术方面的潜力。
图1 M-SAA的制备和表征
图2 M-SAA的分布情况
图3 M-SAA对DCE-EDR的电催化性能
图4 电位、DCE浓度对DCE-EDR的电催化性能的影响
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202206263
来源：高分子科学前沿
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