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近日，云南大学材料与能源学院（云南省先进能源材料国际联合研究中心）郭洪教授团队以云南大学为唯一通讯单位，在国际著名期刊Energy Storage Materials （即时影响因子20.95）发表新能源存储材料最新重要进展“Understanding Electronic Configurations and Coordination Environment for Enhanced ORR Process and Improved Zn-air Battery Performance” (Energy Storage Materials, 2022)。2020级硕士研究生梅至远为论文第一作者，郭洪教授为通迅作者。
锌－空气电池因其高的理论比容量和安全性而受到科研工作者广泛的关注，然而缓慢的阴极氧气还原反应（ORR）动力学严重限制了其在实际中的应用，同时铂（Pt）基ORR催化剂的高价格也促使人们寻找低成本高性能的催化剂。目前许多工作已经证明Fe-N4结构的材料具有出色的ORR活性，然而平面四边形结构的Fe-N4部分在ORR过程中总是会变为贫电子区域，最终降低ORR的效率。引入富电子载体来提高催化剂的ORR性能是一种常见的策略，但Fe中心的本征活性以及Fe-N4与载体之间的协同作用总是被人忽略，因此要彻底了解氧电催化的过程，应深入研究原子轨道相互作用和电荷传输行为。
基于目前的研究现状以及面临的问题，并结合前期的研究基础（Hong Guo*, et. al, Nano Energy, 2021, 106756; Energy Storage Mater., 2021, 139; Adv. Funct. Mater., 2021, 2101019; ACS Energy Lett., 2020, 1022-1031），郭洪教授团队以还原氧化石墨烯（rGO）为供电子载体、酞菁铁分子（FePc）为反应位点，通过湿化学方法一步制备出负载型的ORR协同催化剂（FePc＆rGO）。此方案可同时实现对催化剂活性位点（Fe-N4）的电荷密度以及Fe离子3d层电子结构的调控（图1），此外FePc＆rGO不仅在碱性介质中展示出优于商业Pt/C催化剂的ORR性能，由该催化剂组装的锌－空气电池（液态、准固态）也具有令人满意的实际应用潜力，这种活性位点内外部双重优化的策略可为氧电催化剂的机理研究提供新的思路与见解。
图1. Fe离子3d层电子构型；Fe-N4部分的电荷密度。
该研究成果得到国家重点研发计划、国家自然科学基金面上项目、云南省科技厅－云南大学联合重点基金、省先进能源材料国际联合研究中心、省高校全固态离子电池重点实验室项目及云南大学研究生科研创新项目的支持。
来源：云南大学
论文链接
https://doi.org/10.1016/j.ensm.2022.05.006
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