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担载型氧化物广泛的应用于许多重要催化反应,这类催化剂的氧化物-基底相互作用对于催化活性非常重要,但是人们对于这种相互作用的机制并不清楚。

近日,中国科学院大连化学物理研究所包信院士傅强研究员(共同通讯作者)团队报道了一种简单的策略,通过形成物理接触和化学结合的界面来控制氧化物-载体的相互作用。通过化学沉积将四氧化三钴(Co3O4)负载到氧化锌(ZnO)粉末上(Co3O4/ZnO),构建了一个化学键合的氧化物界面,在这个界面中Co3O4完全还原为Co0受到了强烈的阻碍。研究成果以”Disentangling Local Interfacial Confinement and Remote Spillover Effects in Oxide–Oxide Interactions“为题, 发表在J. Am. Chem. Soc.上。

图1. CO-TPR、H2-TPR和准原位XPS Co 2p光谱表征

图2. 拉曼光谱、XPS Co 2p和Zn 2p光谱表征

图3. 催化性能

图4. 原位拉曼、原位XRD和NAP-XPS Co 2p光谱表征

图5. CO-TPR、H2-TPR谱图和H-D交换数据

图6. 还原温度探究

图7. H溢出效应和局部界面作用对CO2加氢的影响示意图

这项研究工作展示氧化物界面的起到相反作用的相邻位点和远程位点都非常重要。

https://doi.org/10.1021/jacs.3c02483

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